研究人员认为,调节局部CO2的浓度可以提高选择性,转化率和电极稳定性,并为以低成本控制排放的电化学CO2还原技术提供了新的思路。
KAIST的研究小组提出了三种新颖的方法,用于调节基于气体扩散电极(GDE)的流式电解槽中的局部二氧化碳(CO2)浓度。他们的研究还凭经验证明,提供适度的局部CO2浓度可以有效地促进碳-碳(CC)偶联反应,以产生多碳分子。这项工作刊登在5月20日的《焦耳》上,作为合理指导CO2大众运输以优化有价值的多碳产品生产的合理指南。
在全球减少和回收人为二氧化碳排放量的努力中,二氧化碳电解法有望将二氧化碳转化为传统上由化石燃料衍生的有用化学品。由于它们的高能量密度和较大的市场规模,许多研究已试图提高对商业和工业上高价值的多碳产品(例如乙烯,乙醇和1-丙醇)的CO2选择性。
为了实现将CO2选择性转化为有价值的多碳产物的方法,过去的研究集中在催化剂的设计以及与pH值,阳离子和分子添加剂有关的局部环境的调整上。
常规的CO 2电解系统严重依赖于碱性电解质,该碱性电解质在与CO 2反应时经常被大量消耗,因此导致运行成本增加。此外,由于其固有的化学反应性,催化剂电极的寿命短。
在最近的研究中,由材料科学与工程学系的Jihun Oh教授领导的一组KAIST研究人员报告说,当地的CO2浓度已被忽略,这在很大程度上影响了对多碳产品的选择性。
Oh教授及其研究人员Tan Ying Chuan Tan博士,Hakhyeon Song和Kelvin Berm Lee提出,电化学CO2还原反应过程中,局部CO2与多碳产物选择性之间存在密切关系。该团队采用了基于GDE的流动电解槽的传质模型,该电解槽利用氧化铜(Cu2O)纳米颗粒作为模型催化剂。然后,他们确定并应用了三种方法来调节基于GDE的电解系统中的局部CO2浓度,包括1)控制催化剂层结构,2)CO2进料浓度和3)进料流速。
与通常的直觉相反,研究表明,提供最大的CO2输送量会导致次佳的多碳产品法拉第效率。相反,通过限制并提供适当的局部CO2浓度,可以显着增强CC耦合。
研究人员通过实验证明,CO2转化率的选择性从25.4%提高到61.9%,选择性从5.9%增加到22.6%。当使用便宜的较温和的近中性电解液时,CO2电解系统的稳定性得到了很大程度的改善,可以稳定选择生产10个小时以上的多碳产品。