一个国际研究团队利用纳米级成像和化学分析的独特结合,揭示了光合作用的水分解反应背后的分子机制中的关键步骤,这一发现可能有助于设计可再生能源技术。
合作伙伴Vittal K. Yachandra表示:“生命取决于植物和藻类从水中分解出的氧气;如何做到这一点仍然是个谜,但是包括我们团队在内的科学家们正在慢慢剥离这些层来找到答案。”在PNAS上发表的一项新研究的主要作者,以及能源部(DOE)劳伦斯伯克利实验室(Berkeley Lab)的化学家高级科学家。“如果我们能理解自然光合作用的这一步骤,它将使我们能够利用那些设计原理来构建人造光合作用系统,该系统可以从阳光和水中产生清洁和可再生的能源。”
利用该团队设计和制造的仪器,他们使用X射线晶体学和X射线发射光谱学分析了光合蛋白。该双分子方法是该团队在过去十年中首创并不断完善的方法,可同时从同一样品中产生化学和蛋白质结构信息。成像是在SLAC国家实验室的LCLS以及日本SACLA的X射线自由电子激光(XFEL)上进行的。
伯克利实验室分子生物物理与整合研究中心的化学家高级科学家Junko Yano说:“通过这种技术,我们可以了解整个蛋白质结构如何动态变化的全貌,并且可以看到在反应位点发生的化学错综复杂。”生物影像(MBIB)部门。“ X射线自由电子激光产生非常明亮的X射线短脉冲,这使我们不仅可以在室温下分析蛋白质,这是自然界中发生的反应,而且可以捕获反应时间范围内的各个时刻。”
传统的晶体学方法通常需要将样品蛋白质冷冻;因此,它们只能生成静态蛋白质的快照。这种局限性使科学家很难掌握蛋白质在活生物体中的实际行为,因为分子在化学反应过程中会在不同的物理状态之间发生变化。
矢野说:“光合作用中的水分解反应是一个循环过程,需要四个光子,并需要在四个稳定的“状态”之间循环。“以前,我们只能拍摄这四个状态的图片。但是,通过及时拍摄多个快照,我们现在可以形象地看到一个状态进入另一状态的方式。”
MBIB化学家和合著者Jan F. Kern说:“我们很好地看到了结构从一个状态转换到另一状态时是如何逐步变化的。”“这非常令人兴奋,因为我们可以看到'因果关系'以及每个移动原子在此过渡过程中所扮演的角色。”
MBIB计算高级科学家之一,合著者Nicholas K. Sauter补充说:“本质上,我们正在尝试对化学反应进行“电影化”。就这一点而言,我们取得了很多进展技术和我们的计算分析。我们的合著者Paul Adams和其他人在MBIB中的工作对于解释XFEL和X射线数据至关重要,但是我们仍然必须获得其他框架来观察反应如何完成和酶为下一个周期做好准备。
伯克利实验室的研究人员希望,在COVID-19大流行之后,整个国际团队所依赖的许多研究基地(位于美国,日本,瑞士和韩国)都可以正常运行,从而继续进行该项目。
Kern最后指出,本文介绍的技术里程碑得益于SLAC,瑞典的乌普萨拉和于默奥大学,德国的洪堡大学的作者的专业知识,以及DOE科学办公室的五个用户设施的功能:斯坦福大学的斯坦福同步加速器辐射光源和LCLS,以及伯克利实验室的高级光源,能源科学网络和国家能源研究科学计算中心。